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1963 - 1965
Levado para os estúdios da Philips, por seu produtor Aluísio de Oliveira, grava seu terceiro LP - Um Senhor Talento. Ao todo, 12 composições novas, entre elas: Folha de Papel, Esse Mundo é Meu, Enquanto a Tristeza não Vem, Barravento e Fábrica.

Seu amigo Chico de Assis o convida a participar do CPC (Centro Popular de Cultura), ligado a UNE (União Nacional dos Estudantes). Faz a trilha-sonora para uma peça de Carlos Estevão, atua nos shows habituais e se integra ao movimento, atuando em universidades, favelas e portas de fábricas, usando a música como meio de conscientização.

Faz a trilha-sonora do filme de Glauber Rocha, o legendário Deus e o Diabo na Terra do Sol, que lhe rende vários prêmios. Enquanto isso, Ruy Guerra finaliza a montagem de Esse Mundo é Meu.

Cresce vertiginosamente a articulação das esquerdas, culminando com o comício do Presidente João Goulart na frente da Central do Brasil, no Rio de Janeiro. O então Governador Carlos Lacerda manda metralhar a porta do prédio da UNE no momento da saída de uma manifestação do CPC, ferindo um estudante que cai ao lado de Sérgio.

No dia seguinte, incendeia-se a sede da UNE em represália à atuação política dos estudantes. Acompanhado de amigos e curiosos, Sérgio presencia o fim de um sonho até a última chama.

Acontece o Golpe militar. É primeiro de abril de 1964. Ninguém nas ruas. O medo toma conta da cidade, do país. No Cine São Luis, no Rio, lê-se o titulo do filme que entra em cartaz: Esse Mundo é Meu. Nem um espectador.

O filme é escolhido para representar o Brasil no festival internacional do Líbano. Sérgio viaja para lá em lua-de-mel com Ana Lúcia de Castro - esposa que o acompanhou por 16 anos e que lhe deu as filhas Adriana (em 1972) e Marina (em 1974). Antônio Pitanga os acompanha como ator convidado.

O filme é bem recebido e ao saberem de sua ascendência síria, ele é convidado a dirigir um filme na terra natal de seu pai. Sérgio aceita, curioso por conhecer a cidade de Saidnaia, nas proximidades de Damasco.

Filma O Pássaro da Aldeia, um média-metragem que discute a imigração. A película é proibida de sair do país e Sérgio sequer ganha uma cópia, por conta da temática da produção. No ano seguinte, o filme é exibido no Festival do Líbano, com muito sucesso.

Esse Mundo é Meu é selecionado para ser exibido com outros filmes brasileiros na Mostra do Cinema Novo em Gênova. É muito bem recebido, e um distribuidor italiano oferece 10 mil dólares de adiantamento para exibição em território italiano, mediante a entrega do master do filme, que nunca chegou às suas mãos. O filme é considerado pelo crítico Luc Mullet, em artigo publicado no Cahiers du Cinema, um dos cinco melhores do ano.

Vem de Roma para São Paulo, engajando-se na luta de resistência, convocado a participar de forma constante.

Esse Mundo é Meu vira peça de teatro dirigida por Chico de Assis no Teatro de Arena, com participação de Toquinho e Manini, com casa lotada durante longa temporada.

Neste mesmo ano, o Cineclube de Marília, em seu festival anual, premia Esse Mundo é Meu como o melhor do ano, e Sérgio vai receber o Curumim em sua cidade natal.

É contratado pela gravadora Forma e realiza dois LPs: um com a trilha do filme e outro com a de Deus e o Diabo. Esta última, para o filme de Glauber Rocha, obtém, em 1966, o prêmio de melhor trilha para cinema pela Comissão Estadual de Cinema de São Paulo, entre outras premiações.

Mais uma mudança para o Rio de Janeiro. Desta vez, para a Rua Barão de Jaguaripe, em Ipanema. Cria a trilha sonora da peça Coronel de Macambira, de Joaquim Cardoso, convidado por seu diretor Amir Haddad. A peça é encenada pelo TUCA do Rio.

Em seu piano compõe a trilha sonora de Terra em Transe, convocado mais uma vez por Glauber Rocha, que agora o incita a escrever para orquestra.